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????鋯鈦酸鉛（PZT）基壓電陶瓷材料由于壓電系數高、性能穩定、機械強度大等優(yōu)點(diǎn)，綜合生產(chǎn)工藝簡(jiǎn)單和價(jià)格相對低廉的特點(diǎn)，是目前使用最廣泛的壓電陶瓷材料。然而，在目前的PZT陶瓷性能改性方法中，壓電性的增強通常以犧牲如居里溫度、機械品質(zhì)因數等其他關(guān)鍵性能參數為代價(jià)，限制了材料的應用領(lǐng)域。大多數壓電陶瓷的各性能參數之間存在一定的制衡，基于新方法新機理突破傳統PZT壓電陶瓷的性能局限，實(shí)現壓電陶瓷的多參數共高是該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)和難點(diǎn)。

近日，中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所壓電陶瓷材料與器件研究團隊創(chuàng )新性通過(guò)高于居里溫度極化方式調控鐵電疇結構，并結合缺陷工程的策略，對PZT基壓電陶瓷開(kāi)展了系列研究，并取得了最新進(jìn)展。在0.6 mol% MnCO₃摻雜的 Pb(Sb_0.5Nb_0.5)_0.02Zr_0.51Ti_0.47O₃壓電陶瓷中通過(guò)結合高于居里溫度極化與缺陷偶極子調控，壓電系數從與P4體系相當的305pC/N提高到與P5體系相當的約436pC/N, 保持高機械品質(zhì)因數546，并使居里溫度高達320℃；通過(guò)結構表征并結合相場(chǎng)模擬的理論結果表明，其優(yōu)異的壓電性能源于高溫極化后的高取向疇結構和較小的疇尺寸。另一方面，高溫極化過(guò)程中 Mn³⁺離子的價(jià)態(tài)轉變增加了陶瓷中的缺陷空位和晶格畸變，從而保持了陶瓷的受體摻雜特性。相關(guān)工作發(fā)表在Nano Energy, 2023, 113: 108546。

進(jìn)一步對高于居里溫度極化的應用范圍進(jìn)行擴展，在0.6 mol % MnCO₃摻雜的 Pb_0.92Sr_0.08(Zr_0.533Ti_0.443Nb_0.024)O₃陶瓷體系中獲得了壓電特性為 d₃₃ = 483 pC/N，Q_m = 448的優(yōu)異性能。與傳統極化相比，高于居里溫度極化陶瓷的壓電系數 d₃₃提高了約 40%，Qm也提高了近 18%。經(jīng)瑞利定律分析、X射線(xiàn)衍射和透射電子顯微鏡分析表明，高溫極化后，d₃₃的大幅增加與本征效應中可逆疇壁運動(dòng)的大幅增加有關(guān)，而 Q_m的增加則與外征效應中不可逆疇壁運動(dòng)受到抑制有關(guān)。該研究為設計兼具高壓電系數、高機械品質(zhì)因數和高居里溫度的壓電陶瓷提供了一種新的性能調控方法。相關(guān)工作發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces, 2023, 15(12): 15636-15645。

上海硅酸鹽所博士研究生陳政燃、王武港為論文第一作者，梁瑞虹研究員為通訊作者。研究工作得到了國家自然科學(xué)“葉企孫”科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、中國科學(xué)院先導項目的支持。?

相關(guān)鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108546

https://doi.org/10.1021/acsami.2c19802

a) 高于居里溫度極化與傳統極化方法獲得的鐵電疇演變示意圖，b) Mn³⁺價(jià)態(tài)變化產(chǎn)生新的氧空位并強化釘扎的示意圖，c1) 鉛基壓電陶瓷的大信號壓電系數（d₃₃*）與 T_c的函數關(guān)系， c2) 通過(guò)高于居里溫度極化獲得的MnCO₃摻雜PSN-PZT 與已報道的 PZT 基陶瓷的性能比較

相較于傳統極化方式，高于居里溫度極化導致陶瓷疇結構和缺陷偶極變化的示意圖